Физические методы определения глубины выгорания и состава отработанного ядерного топлива.

При анализах содержания отдельных нуклидов в ОЯТ используют различия их масс, радиоактивных излучений, химических свойств.

Регистрируемое излучение может испускаться образцом независимо от воздействия экспериментатора (пассивный метод анализа) или возникать в процессе эксперимента под действием внешнего источника возбуждения (активный метод анализа). После завершения эксперимента образец может сохраняться или оказаться разрушенным (в результате механического воздействия, растворения, испарения). Метод, использованный в первом случае называют неразрушающим, во втором – разрушающим. Наиболее распространенные методы представлены на схеме:

Задачу широкого исследования ОЯТ ЯР разных типов можно решить лишь на основе простых методов анализа без разрушения ТВС. Применение неразрушающих методов создает предпосылки для автоматизации измерений, что обеспечит проведение массовых анализов продукции атомной промышленности.

При разработке неразрушающих методов приходится учитывать:

· Большую длину и диаметр ТВС и неоднородное распределение тяжелых и осколочных нуклидов в ее объеме;

· Высокие интенсивности гамма- и нейтронных излучений (активность отдельной ТВС достигает 10⁵-10⁶ Ки);

· Высокую плотность топлива – как правило, для анализов можно использовать лишь излучения с большой проникающей способностью;

· Сложный нуклидный состав топлива. Некоторые нуклиды могут перераспределяться в объеме вследствие миграции.

Эксперименты с целыми ТВС или отдельными твэлами проводят в горячих камерах, бассейнах выдержки ОЯТ или сухих хранилищах. Измерения основаны на регистрации нейтронов или спектрометрии гамма- и рентгеновских излучений, испускаемых топливом.

Главными недостатки неразрушающих методов анализа являются необходимость коррекции результатов измерений с учетом сильного влияния искажающих факторов (поглощения излучений внутри ТВС, сильного фона и т.д.), что увеличивает их погрешность, и невозможность прямых измерений излучений тяжелых нуклидов, что ограничивает объем непосредственно получаемых информации.

Более обширную и точную информацию можно получать с помощью разрушающих методов. Преимущества разрушающих методов состоят в следующим:

· Анализируя вырезки твэлов, получают детальную информацию об изотопных полях в объемах реакторов.

· Активность вырезок много меньше, чем целых твэлов и ТВС, их состав можно анализировать в аналитических лабораториях, где используются высокоточные экспериментальные методы (масс-спектрометрия и др.).

· С помощью химических операций из образца могут быть удалены фракции, мешающие проведению анализа.

Выбор надлежащих химических операций зависит от специфических требований, предъявляемых к образцу при использовании разных экспериментальных методов (масс-, альфа-, гамма-спектрометрии). Эти требования определяют массу и однородность образца, его толщину, допустимые концентрации мешающих фракций.

Химические методы позволяют производить поэлементное разделение фракций, входящих в состав ОЯТ. Сложность задачи заключается в необходимости использования тончайших различий в химических свойствах разделяемых элементов, а также высокой радиоактивности растворов, радиолитическом разложении применяемых реагентов и необходимости дистанционного осуществления процессов.

Разрушающий анализ начинается с отмывки и сушки ТВС, извлечения отдельных твэлов и вырезки (механической или лазерной) образцов для исследований. Образцы взвешивают (с погрешностью 10%) и растворяют в азотной кислоте при температуре 90-95 ⁰С. Из раствора поэтапно выделяют отдельные фракции:

· Отделяют уран и плутоний от продуктов деления (ПД), трансплутониевых и редкоземельных элементов (ТПЭ и РЗЭ) методами разделительной хроматографии и ионного обмена. Эти метод позволяют получать уран и плутоний с фактором очистки от ПД и ТПЭ=10^-5-10^-6.

· Выделяют сумму РЗЭ и ТПЭ (америций и кюрий) методом лантан-фторидного осаждения.

· Разделяют РЗЭ и ТПЭ методом электромиграции на бумаге. Если для последующих измерений используют масс-спектрометрию, тщательно очищают фракцию ТПЭ от урана и плутония.

В рамках подведения итогов наиболее точную информацию о содержании в топливе отдельных нуклидов и выгорании дают разрушающие методы анализа. Широкое использование этих методов затруднено их высокой трудоемкостью. Данные, полученные с помощью разрушающих методов, могут служить для калибровки неразрушающих методов.

Неразрушающие методы проще и экспрессивнее разрушающих, но их точность существенно ниже. В перспективе, когда точность неразрушающих методов повысится, число анализов с применением химии сведется к необходимому минимуму.