Зависимость нелинейно-оптического ограничения от длительности лазерного импульса.

Остановимся на зависимости лимитинга от длительности импульса. Отметим, что ослабление зависит не от интенсивности лазерного излучения, а от произведения интенсивности на длительность импульса [40], т.е. от плотности энергии. Поэтому нужно сравнивать ослабление при разных длительностях импульса при одной и той же плотности энергии.

Прежде чем рассмотреть результаты работ по коротким импульсам, скажем несколько слов об ограничении в микросекундном диапазоне (при тех же плотностях энергии) практически такое же, как и в наносекундном диапазоне. Но это справедливо лишь до тех по, пока длительность импульса меньше времени жизни триплетного состояния T₁ (в растворах С₆₀ в толуоле t₅ ~ 50 мксек). По мере превышения этой длительности лимитинг начинает ослабевать.

В работе [35] при t_p = 1 пс (С₆₀ в толуоле, l =532 нм) наблюдался лимитинг, но ослабление было заметно слабее, чем в наносекундном диапазоне. Лимитинг в пикосекундном диапазоне объясняется процессом RSA. RSA в пикосекундном диапазоне длительности происходит без участия триплетной подсистемы уровней молекулы С₆₀, поскольку длительность импульса много меньше характерного времени синглет-триплетной конверсии. RSA может происходить за счет поглощения в синглетной подсистеме, поскольку s₁/s₀>>1. При этом метастабильным в этом диапазоне длительностей может считаться уровень S₁. При длительностях лазерного импульса t_p£ 1 нс отсутствует нелинейное рассеяние [36]. Это связано с тем, что в этом временном интервале не выполняются условия развития мелкомасштабных возмущений плотности, на которых происходит рассеяние излучения. Это тем более верно при более коротких импульсах. Отметим, что подтверждением этому служит и тот факт, что при данной длительности импульса удается добиться согласия экспериментальных результатов с теоретическими расчетами, которые учитывают только процесс RSA [35] (см. рис. 4d).

В работах [56,57] изучался лимитинг в фемтосекундном диапазоне длительности (при t_p = 300 фс) в растворе фуллерена. Ослабление излучения было примерно такое же, что и в пикосекундном диапазоне. В [40] лимитниг в фемтосекундном диапазоне объяснялся процессом RSA, в [58] – двухфотонным поглощением на переходах S₀®S_n. Вопрос о механизме нелинейного поглощения в фемтосекундном диапазоне нельзя считать окончательно выясненным, поскольку и в [40], и в [58] для объяснения привлекаются не вполне оправданные предположения. Отметим также, что интенсивность излучения в фемтосекундном диапазоне по сравнению с наносекундным (при той же плотности энергии) возрастает на много порядков. Поэтому актуальным становится вопрос о нелинейном поглощении растворителя. В наносекудном диапазоне такие проверки проводились, и было выяснено, что растворитель остается прозрачным. Однако в фемтосекундном диапазоне таких проверок не проводилось. Отметим также возможность того, что в этом диапазоне длительности в нелинейное ограничение может вносить вклад и поляризационная нелинейность. Она связана с тем, что поляризуемость основного и возбужденного состояний фуллерена различаются [58,59], поэтому при поглощении света меняется и поляризуемость молекулы в целом, что в свою очередь ведет к изменению показателя преломления среды. Поляризационная нелинейность значительно меньше, чем тепловая, но она и гораздо менее инерционная. Поэтому при коротких импульсах она может вносить вклад в нелинейное ограничение. В целом вопрос о механизме ограничения в фемтосекундном диапазоне длительностей импульса представляется изученным недостаточно.