Нелинейно-оптическое ограничение излучения в композитных средах с наночастицами металлов.

Нелинейно-оптические свойства металлических нанокластеров представляют обширное поле для исследований на протяжении последних 40 лет (см., напр. [25]). Это объясняется высоким быстродействием таких композитных сред, относительной простотой их синтеза и возможностью варьировать их оптические свойства в широких пределах. Наиболее подробно исследованы оптические свойства нанокластеров благородных металлов – Ag, Au, Pt, а также металлов с высокой проводимостью – Cu и Al. В качестве прозрачных матриц для них используются стекла, полимеры и жидкие среды.

Особенностью оптических свойств металлических наночастиц является возникновение плазмонных резонансов, связанных с взаимодействием электромагнитного излучения с плазмой свободных электронов в металле. Данный эффект приводит к появлению полос поглощения и рассеяния, связанных с плазмонными резонансами. Спектральное положение этих особенностей зависит от материала наночастиц, их размера, формы и энергетического состояния свободных электронов в наночастице [25]. Так, для сферических наночастиц Ag полоса, поглощения, связанная с плазмонным резонансом, расположена в спектральном интервале 390-400 нм, для Au – 550-560 нм, для Cu – 600-700 нм. Для наночастиц, имеющих форму вытянутого сфероида плазмонные резонансы смещаются в сторону больших длин волн [26, 27]. Важным свойством плазмонных резонансов является локальное увеличение амплитуды поля электромагнитной волны внутри и вблизи наночастицы – в десятки-сотни раз, по сравнению со средней амплитудой поля в среде (напр., [28]).

Металлические наночастицы имеют весьма низкую величину нелинейной восприимчивости. Однако, для композита с металлическими наночастицами, в условиях плазмонного резонанса, эффективная нелинейная восприимчивости среды может увеличиться до ~10^-8 esu [25, 29-31]. Нелинейный показатель преломления вытянутых сфероидов из Ag в стекле, вблизи плазмонного резонанса (λ=800 нм), достигает 2·10^-4 см²/ГВт [29].

Быстродействие нелинейно-оптических процессов в средах с наночастицами металлов, в основном, определяется временем электрон-электронной и электрон-фононной релаксации свободных электронов. Для объемных образцов Ag и Au времена релаксации лежат в интервале 0.7-1 пс [32, 33]. Для островковых пленок Ag время релаксации уменьшается до 40±7 фс [34]. Это обеспечивает времена нелинейного отклика сред с металлическими наночастицами в диапазоне 0.5-2 пс.

Нелинейно-оптический отклик в средах с наночастицами благородных металлов может проявляться в виде изменения показателя преломления, спектрального сдвига полосы плазмонного резонанса, либо в виде увеличения поглощения в широком спектральном интервале, связанного с поглощением на свободных носителях заряда. Последний эффект приводит к ограничению излучения нано- и пикосекундной длительности (λ=0.53 и 1.06 мкм) с порогом 0.1-0.2 Дж/см² [35].