Высокие интенсивности.

Последовательность процессов следующая:

Таблица 2. Последовательность процессов, происходящих в суспензиях углеродных наночастиц при высоких интенсивностях облучения.

Как и в случае умеренных плотностей энергии, вначале происходит нагрев углеродной частицы и окружающей жидкости, что приводит к вскипанию жидкости. Однако при больших плотностях входной энергии жидкость прогревается очень быстро, но размер прогретой области мал (подробнее об этом было написано в предыдущем разделе). Поэтому размер образовавшегося пузырька пара жидкости столь мал, что это не может привести к изменениям в пропускании и в соответствующей графе таблицы стоит прочерк. Пропускание начинает меняться после сублимации углеродной частицы благодаря рассеянию на углеродном паре, затем вступает нелинейное рассеяние и поглощение в углеродной плазме, и только потом происходит рассеяние на пузырьке пара жидкости, образующемся вокруг пузырька углеродной плазмы. Очевидно, что при такой последовательности процессов начальный участок кривой ограничения не должен зависеть от растворителя (сублимация углеродной частицы и ионизация углеродного пара слабо зависят от растворителя.

Действительно, измерения [5] показали, что при достаточных энергиях для наносекундных импульсов для разных жидкостей порог приблизительно одинаков. На образцы фокусировалось излучение на длине волны 532 нм (2-ая гармоника лазера на Nd:YAG). Образцы представляли собой суспензии углеродных наночастиц в воде и хлороформе. Порог ограничения был приблизительно одинаков в обоих образцах, однако дальнейшая эффективность ограничения в хлороформе была выше (хлороформ имеет лучшие с точки зрения вскипания теплофизичесикие свойства). Однако необходимо отметить, что в разных работах понятие порога различно. В ряде работ под порогом понимается плотность энергии, при которой пропускание снижается в два раза по сравнению с начальным. Понятно, что при таком определении порога он будет зависеть от растворителя при любом режиме облучения. Поэтому в данном случае лучше говорить не «порог» а «начальный участок кривой ограничения». В [6] аналогичные исследования проведены более тщательно. В данной работе проведено экспериментальное изучение оптического ограничения суспензиями углеродных частиц в воде и спирте. Образцы облучались мощным излучением 1-ой гармоники лазера на Nd:YAG на длине волны 1064 нм. Изменение пропускания смотрелось с помощью низкоинтенсивного зондирующего излучения на 532 нм (2-я гармоника этого же лазера). Длительность обоих импульсов составляла 30 пс. Длительность импульса меньше чем время развития нелинейных процессов, поэтому сам импульс не ограничивается (результаты опытов, подтверждающих этот факт, приведены в разделе 2.2), но развитие нелинейных процессов

иллюстрируется прохождением зондирующего импульса, который подается с некоторой задержкой (от 0 до 1200 пс). Плотность энергии составляла 1 Дж/см² и 5 Дж/см². При 1 Дж/см² максимум ослабления достигается при задержке 600 пс, а при 5 Дж/см² при 400 пс вне зависимости от растворителя (спирт или вода) (см. рис.3 а). В этом случае изменение пропускания вызвано рассеянием и поглощением излучения в углеродном паре или углеродной плазме, а эффективность этих процессов от растворителя практически не зависит. Измерения были проведены также для больших временных диапазонов (до 60 нс) (см. рис. 3 b). Видно, что в этом случае начинает сказываться зависимость от растворителя, т.е. в это время вокруг плазменного пузырька образуется пузырек из пара растворителя.

Рис. 3 а,b. Нормализованное пропускание зондирующего излучения в зависимости от времени задержки а) максимальная задержка – 1100 пс, b) максимальная задержка 56 нс.

В [7] также исследуются механизмы нелинейного ограничения углеродными наночастицами при больших энергиях (десятки джоулей на квадратный сантиметр в фокусе). Исследуются суспензии и твердотельные образцы (стеклянная подложка с нанесенными углеродными частицами). На образцы фокусировалось излучение 1-ой гармоники лазера на Nd:YAG (длина волны 1064 нм, длительность импульса 40 нс). Длительность импульса по полувысоте составляла 20 нс, пиковая мощность 4300 Вт. При облучении наблюдалась белая вспышка. Измерен ее спектральный состав. Он соответствует излучению абсолютно черного тела при температуре около 4250 К (что несколько выше 3850 К - температуры сублимации углеродной частицы) на фоне которого видны единичные линии ионов углерода (например, на длине волны 800 нм). Измерено затухание сигнала на длине волны 800 нм. Время затухания (время, на котором интенсивность излучение падает в e раз по сравнению с первоначальным уровнем) линии на 800 нм составляет около 100 нс, что соответствует ранее измеренным временам затухания излучения ионов углерода. В этой же работе описан также эксперимент, в котором измерялось изменение пропускания слабого зондирующего излучения He-Ne лазера при облучении образца мощным излучением лазера на Nd:YAG (длина волны 1064 нм, длительность импульса 20 нс, пиковая мощность 4300 Вт.) За 100 нс пропускание низкоинтенсивного зондирующего излучения восстанавливается на 50 %. Поэтому делается вывод, что произошла сублимация частицы с последующей ионизацией углеродного пара.

Перечисленные механизмы – нелинейное рассеяние на пузырьке пара жидкости и углеродного пара, а также нелинейное рассеяние и поглощения в углеродной плазме – основные процессы, ведущие к нелинейному оптическому ограничению углеродными наночастицами. В ряде работ указываются дополнительные процессы, усиливающие эффективность лимитинга. В [8-10] исследуется рассеяние и поглощение на акустической волне. В [9-10] причина фотоакустического эффекта – взрывное вскипание жидкости вокруг поглощающей частицы. В [8] причина фотоакустического эффекта – высокотемпературные химические реакции на границе углеродной частицы и воды. Необходимо отметить, что в [8] рассматривались углеродные частицы, тогда как рассмотрение [9,10] касается любых поглощающих частиц (в этих работах рассматривается образование акустических волн в суспензиях углеродных частиц, но не рассматриваются проблемы ограничения лазерного излучения). Однако все же основные механизмы, приводящие к нелинейному оптическому ограничению суспензиями углеродных наночастиц, это нелинейное рассеяние на растущих пузырьках пара жидкости и углеродного пара, а также нелинейное рассеяние и поглощение в углеродной плазме.